Dlouholetý člen Divadla na Vinohradech, Divadla za branou a Činoherního klubu v Praze Jiří Zahajský si zahrál v řadě českých filmů, a to jak vážných, tak i komediálních. Režiséři ho rádi obsazovali do pohádek jako hajného (měl totiž plnovous) či jako tatínka. Celkem vytvořil bezmála 150 filmových postav.
Nezapomenutelný je jeho inspektor Trachta ve Svěrákově a Smoljakově komedii Rozpuštěný a vypuštěný. A jeho podmanivým hlasem zase k českým divákům promlouvali tvrďáci jako Bud Spencer či Clint Eastwood a občas také idol žen Sean Connery. Jiří Zahajský začal s herectvím opravdu brzy, už jako malé dítě v ochotnickém představení Sněhurka ztvárnil trpaslíka Šmudlu.
Tři desítky let byl Jiří Zahajský partnerem televizní hlasatelky Kamily Moučkové, kterou si ale za manželku nikdy nevzal. Od roku 1992 byl čtvrtým manželem herečky Jany Brejchové. Zemřel v osmašedesáti letech, když podlehl rakovině prostaty. Ta ale nebyla v posledních letech života jeho jediným problémem. Dost totiž také holdoval alkoholu.