Na televizní obrazovce se Samuel Arnold objevil ve francouzském dramatu Tuer un homme (2016). V roce 2017 absolvoval Královskou velšskou vysokou školu hudby a dramatu. Milovníci seriálů z lékařského prostředí by jej našli v britském Casualty.
Jeho velká příležitost přišla s rolí Juliena, kolegy hlavní hrdinky, v seriálu společnosti Netflix Emily in Paris, který se začal vysílat v roce 2020. Samuel Arnold se mihl také v několika dalších britských TV seriálech, včetně Doc Martin a Vera.
Samuel Arnold se předvedl jako úspěšný divadelní herec, účinkoval např. v inscenacích Kupec benátský nebo Dáma z moře.
Kromě herectví se Samuel Arnold věnuje psaní, je autorem několika publikací.